De jonge Molly Moon woont in een weeshuis vlak buiten Londen waar ze vaak botst met de onaardige directrice Miss Adderstone. Wanneer haar beste vriendje Rocky wordt geadopteerd en zonder gedag te zeggen naar New York vertrekt, trekt Molly Moon zich terug in de enige ruimte die haar beschermt tegen de boze buitenwereld: de bibliotheek. Ze vindt daar een zeldzaam hypnoseboek. Ze oefent er dagelijks mee tot ze Miss Adderstone zo kan afleiden dat ze kan ontsnappen en op zoek kan gaan naar haar vriend Rocky. Eenmaal vrij gebruikt ze haar hypnotische gave om een superster te worden. Maar ze heeft geen rekening gehouden met een gemene professor die het hypnoseboek wil gebruiken voor zijn snode plannen.